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吉林大學楊英威教授課題組Matter:基于柱芳烴的有機-無機雜化材料的構筑和應用研究
2019-06-27  來源:中國聚合物網

  有機-無機雜化納米材料因其兼具不同組分在光、電、磁和催化等方面的獨特性能,而在新材料、傳感檢測、催化、生物醫藥等領域備受青睞。其中,基于超分子大環功能化金納米粒子的雜化納米材料,既具備金納米粒子較高的穩定性,簡單多樣的合成和修飾,精確可調的形貌和粒徑以及靈敏可控的光學和熱學性能等優良特性,同時又表現出大環分子特有的主客體識別性能,因此,在藥物控釋、傳感檢測和綠色催化等諸多領域具有廣泛的應用前景。

  近期,吉林大學化學學院、納微構筑化學國際合作聯合實驗室楊英威教授課題組以水溶性柱芳烴同時作為還原劑和穩定劑,首次利用反序Turkevich法制備中等粒徑的球形金納米粒子,并且將其用于超靈敏傳感檢測和高活性綠色催化。相關工作發表于Cell Press旗下材料科學旗艦期刊Matter上。

  關于柱芳烴功能化金納米粒子有機-無機雜化材料的構筑和應用的研究是該課題組的重要研究方向之一。自首次以水溶性柱[5]芳烴作為穩定劑制備超小粒徑的金納米粒子,用于對除草劑百草枯及其衍生物的高靈敏檢測以來(J. Am. Chem. Soc., 2013, 135, 1570),又將水溶性柱芳烴與棒狀或球形金納米粒子相結合構筑超分子納米閥門(Chem. Sci., 2014, 5, 2804;Chem. Commun., 2016, 52, 13775),拓展了該雜化材料在光熱治療和藥物控釋方面的應用。

  由于球形金納米粒子的理化性能對其粒徑具有很強的依賴性,而目前報道的大環分子功能化金納米粒子的制備方法中,對于中等粒徑的調控仍存在挑戰。因此,該課題組基于金納米粒子的成核和生長環節對環境pH的依賴性,首次用反序Turkevich法,即把氯金酸溶液加入到微沸的水溶性柱[5]芳烴溶液(CP5)中,基于CP5中羧酸根官能團的溫和還原性和骨架結構的穩定性,原位一鍋法制備出粒徑介于強還原劑(如NaBH4)法和經典Turkevich法之間的雜化納米材料。另一方面,由于水溶性柱[6]芳烴(CP6)與百草枯的主客體作用力比CP5強,所以該課題組同時用反序Turkevich法制備了CP6功能化的球形金納米粒子(CP6-AuNPs,8.3 ± 0.9 nm)。由于該粒徑的金納米粒子的表面等離子共振信號對于其分散狀態的變化十分靈敏,加之柱芳烴功能化后賦予的獨特的主客體識別性能,因此,他們首次將吸光度強度比值法和面積積分比值法相結合實現對百草枯的超靈敏檢測。相比于該團隊發表于JACS的工作(0.2 ~ 3.2 μM),不僅降低了檢測限,而且大大拓寬了定量檢測的線性范圍(0.02 ~ 15.0 μM)。此外,由于CP6的調控和穩定作用賦予金納米粒子適中的粒徑和良好的穩定性,因此,CP6-AuNPs對還原鄰/間/對位硝基苯酚具有高效催化活性,并且在循環五次之后,催化活性亦沒有明顯的降低。

  該工作不僅對基于超分子大環和金納米粒子的有機-無機雜化納米材料的精確調控和多元應用具有重要的指導意義,也為其他有機-無機雜化納米材料的構筑和應用提供了全新視角和有效策略。該工作充分體現了國內外合作的研究優勢。美國德州大學奧斯汀分校Yuebing Zheng教授課題組、美國加州大學洛杉磯分校Paul Weiss教授和吉林大學于吉紅教授課題組對研究工作給予了大力支持。

  文章信息:

  Wang, X.; Liu, Z.-J.; Hill, E. H.; Zheng, Y.; Guo, G.; Wang, Y.; Weiss, P. S.; Yu, J.; Yang, Y.-W.*

Organic-Inorganic Hybrid Pillarene-Based Nanomaterial for Label-Free Detection and Catalysis.Matter 2019, 

DOI: 10.1016/j.matt.2019.03.005.

  原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.matt.2019.03.005

  楊英威課題組網頁:https://ywyang.wixsite.com/jlugroup

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(責任編輯:xu)
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